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阿秒光源:開啟微觀世界超快現(xiàn)象研究的新時(shí)代

    極紫外阿秒光源具有極短的脈沖寬度和高光子能量,因此具有超高的時(shí)間和空間分辨能力,廣泛應(yīng)用于原子分子物理、凝聚態(tài)物理,乃至化學(xué)和生物學(xué)研究中。目前阿秒光源的脈沖寬度已經(jīng)突破了50as,最高光子能量也突破了水窗波段。本文介紹了阿秒光源的產(chǎn)生及產(chǎn)生過程中相位匹配的原理,論述了孤立阿秒脈沖產(chǎn)生和選通方法;回顧了阿秒光源的發(fā)展歷程,梳理了阿秒光源在基礎(chǔ)物理研究中的應(yīng)用;展望了未來的阿秒光源將朝向具有更高光子能量、更短脈寬、更高單脈沖能量、更高光子通量和更高重復(fù)頻率的方向發(fā)展;上述參數(shù)的不斷提高在應(yīng)用研究中具有重要意義。本文總結(jié)了目前國內(nèi)外的阿秒光源裝置,并指出建設(shè)大型阿秒裝置,保障以高性能阿秒光源為基礎(chǔ)的綜合實(shí)驗(yàn)?zāi)芰κ俏磥碇匾陌l(fā)展方向。

 

阿秒光源:開啟微觀世界超快現(xiàn)象研究的新時(shí)代

 

    一、引言
    對瞬態(tài)過程的探索可以揭示未知的物理現(xiàn)象,引領(lǐng)人們找到新的物理規(guī)律。因此,人們始終在探索具有更高時(shí)間分辨率的探測手段。雖然借助皮秒至飛秒的時(shí)間分辨,已經(jīng)能夠?qū)Ψ肿愚D(zhuǎn)動(dòng)和振動(dòng)過程等許多超快現(xiàn)象進(jìn)行觀測,但研究原子分子核外電子的運(yùn)動(dòng)過程,需要進(jìn)一步將時(shí)間分辨能力提升至阿秒量級(1as=10?¹?s)。目前,通過相干合成獲得的處于紅外—可見—紫外波段的最短激光脈沖脈寬為380as。然而,更短的激光脈沖需要更寬的光譜范圍,因此需要尋找將光子能量擴(kuò)展到極紫外(extremeultra-violet,XUV)波段的技術(shù)。
    當(dāng)前,阿秒光源已經(jīng)用于超快動(dòng)力學(xué)研究,實(shí)現(xiàn)了對光電離時(shí)間延遲、分子內(nèi)電荷遷移、芯能級的隧道電離等多種超快物理過程的觀測。自阿秒科學(xué)誕生以來,中國也有眾多科研人員為阿秒科學(xué)研究作出貢獻(xiàn)。2013年,中國科學(xué)院物理研究所首次通過實(shí)驗(yàn)測量獲得了160as的孤立阿秒脈沖,開創(chuàng)了中國阿秒科學(xué)研究的先河。此后,國內(nèi)也連續(xù)報(bào)道了一系列孤立阿秒脈沖的實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果。


    二、阿秒脈沖產(chǎn)生
    2.1高次諧波產(chǎn)生
    獲得脈沖寬度短至阿秒量級的激光脈沖,需要將光源的光子能量擴(kuò)展到極紫外波段。目前獲得阿秒脈沖的主流方法仍是通過氣體靶中的高次諧波產(chǎn)生。高次諧波產(chǎn)生的半經(jīng)典三步模型理論:第一步,高強(qiáng)度低頻率激光場通過隧穿電離將相互作用區(qū)中氣體分子的電子從基態(tài)電離到自由態(tài)。第二步,電子波包在驅(qū)動(dòng)激光場中加速,并最終返回到母體離子。第三步,電子與母體離子重組,產(chǎn)生高次諧波。
    阿秒光源在相干衍射成像和阿秒非線性光學(xué)研究等前沿科學(xué)領(lǐng)域都有重要作用。然而,阿秒光源的低通量使得在這些需要較高光子通量的應(yīng)用中很難發(fā)揮作用。為了獲得高通量的高次諧波,人們發(fā)展了許多實(shí)驗(yàn)方法。高次諧波本身是非常高階的非線性過程,因此和其他非線性過程類似,相位匹配在提高產(chǎn)生效率方面能夠發(fā)揮重要作用。
    2.2孤立阿秒脈沖產(chǎn)生及選通技術(shù)
    驅(qū)動(dòng)激光的每半個(gè)光周期會產(chǎn)生一次高次諧波,這些高次諧波彼此干涉,在頻域上表現(xiàn)為一系列梳齒狀的光譜,對應(yīng)在時(shí)域上表現(xiàn)為阿秒脈沖的序列,稱為阿秒脈沖串。阿秒泵浦-探測實(shí)驗(yàn)通常需要使用孤立阿秒脈沖,即通過合適的選通方法,從阿秒脈沖序列中選出單個(gè)脈沖。
    產(chǎn)生孤立阿秒脈沖最常用的方式是振幅選通,這種方法需要載波包絡(luò)相位(carrier-envelopephase,CEP)穩(wěn)定的少周期,甚至單周期飛秒激光作為高次諧波的驅(qū)動(dòng)源。其高次諧波光譜在高能部分由于不存在干涉,表現(xiàn)為連續(xù)譜,連續(xù)譜部分對應(yīng)單個(gè)阿秒脈沖。
    偏振選通則使用了另一種原理。高次諧波在線偏振驅(qū)動(dòng)光的情況下效率最高,圓偏振驅(qū)動(dòng)光的產(chǎn)生效率則很低。2007年,Merdji等發(fā)明了一種在較長光周期范圍內(nèi)產(chǎn)生單阿秒脈沖的方法,稱為雙色選通。對于更長的驅(qū)動(dòng)光脈沖,僅使用雙色選通仍然會產(chǎn)生多個(gè)阿秒脈沖,所以通常將雙色場與偏振選通方法結(jié)合,即雙光選通。
    2013年,Kim等發(fā)現(xiàn)如果使用帶有波前傾斜的驅(qū)動(dòng)光產(chǎn)生高次諧波,阿秒脈沖串中的每個(gè)阿秒脈沖會沿不同方向發(fā)射,由此可以分離出單個(gè)阿秒脈沖,此方法稱為阿秒燈塔。這一方法是在空間上將孤立阿秒脈沖選出,因此是一種空間選通方法。


    三、阿秒光源的進(jìn)展和發(fā)展趨勢
    自2001年Hentschel等獲得了世界上第1個(gè)阿秒脈沖,同年P(guān)aul等用雙光子躍遷干涉阿秒拍頻重建(reconstructionofattosecondbeatingbyinterferenceoftwo-photontransitions,RABBITT)方法實(shí)現(xiàn)了阿秒脈沖串的測量以來,阿秒光源在近20年飛速發(fā)展。2002年,Itatani等提出了阿秒條紋相機(jī)的概念。2004年,Kienberger等得到了250as的單阿秒脈沖,并將阿秒脈沖的單脈沖能量提升至10nJ量級。2007年,Cavalieri等使用脈寬300as的阿秒光源,通過阿秒條紋相機(jī)研究了金屬鎢在導(dǎo)帶和4f態(tài)的電離時(shí)間差問題。2008年,Goulielmakis等得到了脈沖寬度僅為80as的孤立阿秒脈沖。次年,他們在原本飛秒極紫外瞬態(tài)吸收光譜的基礎(chǔ)上發(fā)展了阿秒瞬態(tài)吸收光譜這一譜學(xué)研究技術(shù),首次實(shí)現(xiàn)了對飛秒尺度下價(jià)電子運(yùn)動(dòng)的實(shí)時(shí)觀測。2014年,Rothhardt等將高次諧波的波段拓展至水窗。2016年,Teichmann等獲得了光子能量覆蓋整個(gè)水窗波段200-500eV的軟X射線超連續(xù)光譜。2017年,Gaumnitz等得到了43as的孤立阿秒脈沖測量結(jié)果,是目前最短的阿秒脈沖世界紀(jì)錄。2020年,F(xiàn)u等得到了單脈沖能量達(dá)到3.5nJ的水窗波段高次諧波,是目前單脈沖能量最高的水窗波段高次諧波。
    現(xiàn)在人們已經(jīng)能夠獲得脈沖寬度小于50as或最高光子能量達(dá)到600eV或單脈沖能量超過nJ量級的阿秒光源。未來的阿秒光源需要朝向產(chǎn)生更高光子能量、更短脈寬、更高單脈沖能量、更高光子通量和更高重復(fù)頻率的孤立阿秒脈沖發(fā)展。


    四、阿秒光源的應(yīng)用
    阿秒光源已廣泛應(yīng)用于多個(gè)領(lǐng)域的研究。在電子動(dòng)力學(xué)研究中,能夠觀測阿秒尺度的能隙變化和電子散射過程,這對于理解材料的電學(xué)性質(zhì)、電子在材料中的輸運(yùn)等過程具有重要意義。在原子分子物理研究方面,阿秒瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)可以深入探究微觀化學(xué)反應(yīng)過程,例如研究分子在化學(xué)反應(yīng)中的電子轉(zhuǎn)移、化學(xué)鍵的斷裂與形成等過程;同時(shí)也可用于研究原子分子中的電子結(jié)構(gòu)、動(dòng)力學(xué)和相互作用,如電子軌道成像、電子遂穿、電離、解離等過程。在生物學(xué)研究中,可用于觀測氨基酸分子內(nèi)電荷遷移等,隨著技術(shù)發(fā)展,未來有望在理解生物大分子的功能和生物過程的微觀機(jī)制方面取得突破。甚至在量子力學(xué)基本問題研究中,阿秒光源有希望解決電子隧穿時(shí)間等長期以來存在爭議的問題,推動(dòng)量子理論的進(jìn)一步完善。


    五、國內(nèi)外阿秒光源裝置
    國內(nèi)外眾多實(shí)驗(yàn)機(jī)構(gòu)均搭建了阿秒裝置,為阿秒科學(xué)的進(jìn)步貢獻(xiàn)了力量。在國外,歐洲先進(jìn)的阿秒光源ELI-ALPS(ExtremeLightInfrastructureAttosecondLightPulseSource)已開始運(yùn)轉(zhuǎn),其在阿秒科學(xué)研究方面發(fā)揮著重要作用,推動(dòng)了相關(guān)領(lǐng)域的前沿研究。在國內(nèi),中國科學(xué)院物理研究所、中國科學(xué)院西安光學(xué)精密機(jī)械研究所、國防科技大學(xué)、華中科技大學(xué)等眾多科研單位積極開展阿秒物理的實(shí)驗(yàn)和理論研究,部分單位建成了阿秒研究基地或平臺。例如,2013年中國科學(xué)院物理研究所實(shí)現(xiàn)了160as孤立阿秒脈沖測量實(shí)驗(yàn);中國科學(xué)院西安光學(xué)精密機(jī)械研究所自主研制了高能量分辨阿秒條紋相機(jī),產(chǎn)生和測量了159as的孤立阿秒脈沖;國防科技大學(xué)2020年報(bào)道了88as孤立阿秒脈沖的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。這些研究工作和裝置建設(shè)為我國阿秒科學(xué)的發(fā)展奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。


    阿秒光源的出現(xiàn),極大地推動(dòng)了人們對微觀世界超快現(xiàn)象的研究,使人類能夠深入到原子分子內(nèi)部電子運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度,揭示了許多以往無法探測到的物理過程。從阿秒脈沖的產(chǎn)生原理,到孤立阿秒脈沖的選通技術(shù),再到阿秒光源在近20年的飛速發(fā)展以及廣泛的應(yīng)用,都展示了阿秒科學(xué)這一前沿領(lǐng)域的巨大潛力。盡管目前已經(jīng)取得了顯著進(jìn)展,但面對眾多復(fù)雜的實(shí)驗(yàn)需求和未來科學(xué)探索的挑戰(zhàn),桌面級的小型阿秒光源在光源參數(shù)和應(yīng)用條件上已逐漸難以滿足。因此,建設(shè)大型阿秒裝置,實(shí)現(xiàn)高性能的阿秒綜合實(shí)驗(yàn)研究迫在眉睫。通過大型阿秒裝置,能夠產(chǎn)生更高參數(shù)的阿秒光源,包括更高光子能量、更短脈寬、更高單脈沖能量、更高光子通量和更高重復(fù)頻率等,這將為多學(xué)科的前沿研究提供強(qiáng)大的支撐,有望在基礎(chǔ)科學(xué)研究和相關(guān)技術(shù)領(lǐng)域催生一系列原創(chuàng)性突破,具有極其重要的科學(xué)意義和國家戰(zhàn)略意義。

創(chuàng)建時(shí)間:2025-04-23 11:28
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